Неразрушающие методы контроля выгорания и состава топлива ядерных реакторов
Описаны методы и установки для НК выгорания и состава делящихся материалов, содержащихся в отработавшем и необлученном топливе ядерных реакторов. Разработанные методы основаны, главным образом, на регистрации собственного нейтронного и гамма-излучения, испускаемого тепловыделяющими сборками реакторов различного типа. В ряде случаев используются методы регистрации индуцированного нейтронного излучения, возникающего при облучении делящихся материалов нейтронами изотопных источников.
Об авторе
Федотов Павел Иванович
Доктор физ.-мат. наук, профессор. Начальник лаборатории неразрушающих методов анализа топлива ядерных реакторов Радиевого института им. В. Г. Хлопина (Санкт-Петербург).
НК изделий, содержащих ядерные делящиеся материалы, обладает спецификой, которая характерна только для этого типа материалов и связана с необходимостью обеспечения требований ядерной и радиационной безопасности. Невыполнение этих требований может привести к катастрофическим последствиям, поэтому используемая аппаратура должна обладать очень высокой степенью надежности, стабильностью работы и обеспечивать достоверность выдаваемых ею результатов.
Широкое использование неразрушающих методов контроля (НМК) ядерных материалов началось в 1960 - 70-х гг., когда атомная энергетика стала важной составной частью топливно-энергетического комплекса, а ядерно-энергетические установки (в первую очередь - транспортные реакторы) получили достаточно широкое применение на морских судах как гражданского, так и военного назначения.
Первоочередной задачей была разработка НМК для контроля выгорания и нуклидного состава отработавшего топлива энергетических реакторов (ВВЭР, РБМК), транспортных реакторов, а также для контроля состава необлученных тепловыделяющих сборок (TBC) для реакторов различного назначения. Актуальность разработки НМК была обусловлена потребностями предприятий по радиохимической переработке облученного топлива, выгружаемого из активных зон энергетических и транспортных реакторов, а также предприятий-изготовителей топлива. Результаты неразрушающего анализа отработавших TBC были также крайне необходимы для верификации программ расчета выгорания и нуклидного состава отработавших TBC.
Отработавшее топливо
При разработке НМК отработавших TBC необходимо учитывать следующие особенности TBC как объектов такого контроля:
- большая длина и диаметр, вследствие чего распределение делящихся нуклидов и продуктов деления (ПД) по длине и диаметру сборки неоднородно, это приводит к необходимости применять аппаратуру сканирующего типа;
- высокая плотность ядерного материала, что требует использования для контроля топлива излучения с большой проникающей способностью;
- высокая интенсивность нейтронного и гамма- излучения (~ 105÷106 кюри на сборку), что обусловливает необходимость дистанционного управления и автоматизации процесса измерения и создает специфические условия для работы детектирующей аппаратуры,
- сложный элементный и нуклидный состав топлива, который накладывает существенные ограничения при выборе метода и аппаратуры.
Приступая в начале 70-х гг. к разработке НМК выгорания и состава отработавшего топлива, мы взяли за основу два ядерно-физических метода: гамма-спектрометрический, основанный на регистрации ɣ-излучения ПД, и нейтронный, в котором регистрируется собственное нейтронное излучение накопившихся в топливе актинидов - нейтронов спонтанного деления и (α, n)-реакции на кислороде, а также нейтронов, возникающих под действием высокоэнергетического ɣ -излучения ПД в (ɣ, n )-реакции в конверторах, располагаемых вокруг топлива во время измерений.
Гамма-спектрометрический метод. В результате измерений можно получить следующие данные:
- распределения выгорания, концентраций долгоживущих ПД, нуклидов урана и трансурановых элементов (ТУЭ) по высоте и поперечному сечению TBC для верификации реакторных программ и обеспечения требований ядерной безопасности на различных этапах ядерного топливного цикла;
- экспериментальные данные о радиационных характеристиках отработавших TBC, необходимые для оптимизации технологических процессов при переработке TBC, проектирования транспортных контейнеров и для отработки условий безопасного транспортирования TBC реакторов различных типов.
Для решения этих задач в защитной камере Нововоронежской АЭС были созданы установки для нейтронного и ɣ - сканирования твэлов и TBC реакторов ВВЭР-365 и ВВЭР-440. Схема установки для ɣ - сканирования показана на рис. 1. На рис. 2 приведена часть ɣ - спектра, полученного при сканировании одного из твэлов. Хорошо выделяются фотопики, соответствующие ɣ -излучению различных ПД. После компьютерной обработки ɣ -спектров получаются распределения выгорания и нуклидов делящихся ядер по высоте и сечению TBC, а также зависимость количества делящихся нуклидов от выгорания.
Рис. 1. Схема у-спектрометрической установки: 1 - стол для разборки TBC; 2 - центрирующая втулка; 3 - твэл; 4 - захват; 5, 6,7 - коллиматоры; 8 - блок детектирования ДГДК; 9 - защита детектора
Экспериментальные данные о нуклидном составе топлива в зависимости от выгорания использовались также для исследования корреляций между отношением активностей 134Cs и 137Cs (мониторы выгорания) и концентрациями изотопов урана и плутония. Существенно, что для измерения этого отношения ɣ -спектрометрическим методом не требуется образцовый твэл или TBC с известным выгоранием.
Рис. 2. ɣ -спектр твэла
Дальнейшее развитие метода изотопных корреляций было связано с разработкой экспериментально-расчетного метода определения выгорания, содержания изотопов урана, ТУЭ и долгоживущих ПД в отработавшем топливе энергетических реакторов. Этот более общий метод состоит в расчете выгорания и нуклидного состава в данной позиции по высоте TBC, по экспериментальным значениям концентрации 137Cs, по отношению активностей 134Cs и 137Cs или по таким интегральным характеристикам TBC, как удельный выход ɣ -излучения или удельный выход нейтронов.
Важным преимуществом последних двух вариантов является то, что удельный выход нейтронов и ɣ -излучения можно измерить непосредственно в бассейне-хранилище отработавшего топлива более простыми техническими средствами, не требующими громоздкого коллиматора ɣ -излучения и спектрометрической аппаратуры. Метод позволяет также учесть локальные особенности спектра нейтронов, под действием которых формировался нуклидный состав топлива в исследуемом твэле или TBC. Поэтому экспериментально-расчетный метод после отработки на образцах топлива использовался для измерения выгорания, жесткости спектра нейтронов и концентрации изотопов урана и плутония в TBC.
Для испытания и отработки метода в промышленных условиях в бассейне-хранилище Нововоронежской АЭС была создана опытная установка для нейтронного и ɣ - сканирования TBC ВВЭР-1000, на которой выгорание и содержание актинидных элементов в TBC можно измерить указанными четырьмя способами. На рис. 3 показана схема одного из вариантов для контроля выгорания и содержания делящихся нуклидов в промышленных условиях.
Рис. 3. Схема установки для контроля выгорания и содержания делящихся нуклидов:
1 - контейнеры для TBC; 2 - телевизионная камера; 3 - TBC; 4 - штанга для захвата TBC; 5 - механизм горизонтального и вертикального перемещения TBC; 6 - коллиматор; 7, 8, 9- ɣ-детектор (нейтронный детектор на этой проекции не виден)
Нейтронный метод. Привлекательность методов, основанных на регистрации собственного или индуцированного нейтронного излучения, обусловлена следующими причинами:
- высокая проникающая способность нейтронов упрощает учет эффекта поглощения при их прохождении через вещество TBC;
- простота и надежность используемой аппаратуры;
- возможность проведения измерений сразу после извлечения TBC из реактора, в то время как ɣ -спектрометрические измерения могут быть выполнены только после выдержки TBC;
- в случае использования (ɣ, n)-реакции с применением конверторов (Ве, D20) нейтроны генерируются ɣ - излучением (в основном 144Се и 106Ru) с энергией 1,8 ÷2,3 МэВ, поглощение которых в веществе в несколько раз меньше, чем поглощение ɣ -излучения энергией 500÷800 кэВ, которое обычно используется в у- спектрометрическом методе.
Установки для нейтронного сканирования были созданы на Нововоронежской АЭС для топлива ВВЭР и на Ленинградской АЭС для топлива РБМК.
Между величиной нейтронного потока (N) и выгоранием (W ) имеет место степенная зависимость: N = kWα, где k и α - коэффициенты, зависящие от типа реактора и начального обогащения топлива. Для легководных энергетических реакторов α = 3 ÷5 в рабочем диапазоне выгораний TBC, то есть собственный нейтронный поток отработавшей TBC весьма чувствителен к величине выгорания и является удобным монитором для контроля выгорания и состава TBC.
Одновременное использование двух независимых ядерно-физических методов (нейтронного и ɣ -спектрометрического) контроля TBC обеспечивает выполнение жестких требований ядерной безопасности в производственных условиях.
Методы, основанные на регистрации собственного и индуцированного нейтронного излучения, использовались для определения содержания урана в топливе транспортных реакторов (суда ВМФ), а также для идентификации топлива в этих TBC. Неполнота, а часто и отсутствие сведений о величине выгорания, типе TBC транспортных реакторов, находящихся в бассейне-хранилище, обусловили необходимость разработки аппаратуры для контроля TBC с целью обеспечения ядерной безопасности и формирования партий TBC для их переработки. Эти TBC при внешней идентичности имели различное начальное обогащение и элементный состав топлива.
Наиболее перспективным оказался метод, основанный на регистрации нейтронов, возникающих в результате деления 235U при облучении TBC нейтронами (124Sb + Ве) - источника. Энергия облучающих нейтронов, равная 24 кэВ, исключает возможность деления 238U, что упрощает анализ результатов измерений.
Выделение нейтронов деления на большом фоне облучающих нейтронов осуществляется за счет разницы длин замедления в воде этих двух групп нейтронов. Тщательная оптимизация структуры и геометрии детектирующей системы позволяет получить отношение сигнала к фону, равное 500, что обеспечивает надежное определение содержания в сборках невыгоревшего 235U.
Рис .4. Схема стенда для контроля необлученных TBC: 1 - сурьмяно-бериллиевый облучатель; 2 - замедлитель; 3 - периферийный сегмент; 4 - устройство транспортировки источников. 5 - подвес источников; 6 - транспортный канал источника; 7 - свинцовый контейнер; 8 - опорная рама; 9 - TBC
Необлученные ядерные материалы
По мере совершенствования эксплуатационных характеристик как энергетических, так и транспортных реакторов возрастали требования к контролю качества TBC на различных этапах их изготовления. Одной из таких задач являлось обнаружение в TBC твэлов с обогащением больше номинального, так как в этом случае на работающем реакторе в месте нахождения этого твэла возникает локальный перегрев, что может привести к выходу TBC из строя. Для разработки методов такого контроля были построены стенды, которые позволили проводить измерения на TBC как в сухом, так и в мокром каналах. На рис. 4 показана схема одного из стендов для НК необлученных TBC энергетических реакторов.
В состав стенда входят электронная аппаратура, детекторы излучения, водный бассейн для формирования измерительного канала, устройство для перемещения TBC и изотопные источники нейтронов для её облучения.
С целью отработки методов определения количества делящихся материалов в изделии со сложными геометрической структурой и составом (например, TBC транспортных реакторов) были созданы стенды, позволяющие проводить измерения как на целом изделии, так и на его отдельных структурных элементах, не извлекая их из изделия. Стенды включают до 60 измерительных каналов. Регистрируются как мгновенные, так и запаздывающие нейтроны деления. Канальный принцип построения системы (источник облучающих нейтронов - детектор нейтронов) позволяет, наряду с определением концентрации делящихся материалов, выявить возможные азимутальные и радиальные неравномерности их загрузки. Осевые неравномерности протяженных объектов измеряются при их сканировании. На стендах выполнены исследования на различных изделиях, содержащих делящиеся материалы, что позволило разработать установки для использования на предприятиях ядерного топливного цикла.
Опыт, полученный при разработке НМК делящихся материалов в TBC, был использован и при создании установок для обнаружения и идентификации ядерных материалов на основе регистрации собственного нейтронного излучения. В одну группу входят установки, анализирующие изделия, которые можно разместить внутри детектирующего устройства. Установки представляют собой цилиндрические многокольцевые сборки счетчиков тепловых нейтронов, окруженные замедлителем (полиэтилен, оргстекло) с центральным каналом для исследуемых объектов. Объем исследуемых образцов - до 100 л. Максимальная эффективность регистрации нейтронов спектра деления составляет 41 %. Регистрация нейтронных совпадений позволяет проводить не только количественный, но в ряде случаев и нуклидный контроль делящихся ядер, идентифицировать нейтроны спонтанного деления и нейтроны, возникающие в (α, n)-реакции.
Ко второй группе установок, использующих регистрацию собственного нейтронного излучения образцов, относятся поисковые нейтронные детекторы, состоящие из сборок гелиевых или борных счетчиков, объединенных конструктивно в системы с большой чувствительностью. Они предназначены для дистанционного обнаружения объектов, испускающих нейтроны. Создана аппаратура как для проведения стационарного контроля (мониторинга), так и для мобильных установок, когда регистрирующие системы располагаются на транспортных средствах (машина, вертолет).
Как следует из сказанного, контроль качества продукции, содержащей делящиеся материалы, и обеспечение ядерной и радиационной безопасности с помощью НМК являются неотъемлемой составной частью ядерного топливного цикла в России. Эти методы необходимы также для эффективной работы российских специалистов в международных организациях, осуществляющих контроль за сохранением делящихся материалов, их межгосударственными передачами в целях нераспространения ядерного оружия.
До конца 80-х годов разработкой НМК необлученного и отработавшего топлива занимался ряд институтов и предприятий отрасли, в основном благодаря выделяемому целевому бюджетному финансированию. Начиная с 90-х гг., это финансирование практически прекратилось, а возможности самофинансирования стали весьма проблематичными. Такое положение, естественно, нельзя признать удовлетворительным. При любых сценариях ядерной энергетики в России потребность в совершенствовании и разработке методов НМК сохранится, и для решения этой проблемы необходима государственная поддержка.